水環(huán)境中存在多種難降解有機微污染物(OMCs),其對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構成了極大威脅。新興單原子催化劑(SACs)由于具有最大化的原子利用率和可調控的配位結構,已經成為學術研究前沿。SACs在基于過一硫酸鹽(PMS)的類芬頓催化反應中被廣泛采用以去除水體中的OMCs。盡管如此,如何精準調控SACs第一殼層電子結構,使其具有較高的pH耐受性和選擇性仍然是一個嚴峻的挑戰(zhàn)。
近日,中國科學院重慶綠色智能技術研究院(以下簡稱“重慶研究院”)生態(tài)修復與生態(tài)工程研究中心負責人陳明研究員與深圳大學陳嘉平教授合作,報道了“4 + 1”合成策略精準調控Fe SACs第一殼層配位微環(huán)境,以選擇性生成高價鐵氧化物物種(Fe(IV)=O)的工作。所制備的Fe SACs具有優(yōu)化的電子結構,促進了PMS的吸附和降低了Fe(IV)=O生成的能壘。該研究提供了一種高效、低成本、綠色和可持續(xù)的類芬頓催化技術,為水污染控制研究提供了新思路。
相關研究成果以“The “4 + 1” strategy fabrication of iron single-atom catalysts with selective high-valent iron-oxo species generation”為題發(fā)表于《美國科學院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)。重慶研究院博士生劉晨為論文第一作者,重慶研究院陳明研究員和深圳大學陳嘉平教授為論文共同通訊。同時,該工作得到了重慶研究院李婧璐博士生、何欣霞博士生與河海大學岳俊鵬博士生的幫助。本研究得到國家自然科學基金和水利部重大科技項目等項目的支持。
相關論文鏈接:https://doi.org/10.1073/pnas.2322283121